.net Framework 4.5を使用していますが、4.0でも同じ結果が得られています。
python.netを初期化するための必要最低限のコンソールアプリケーションを作成すると、期待どおりに機能します。winformsアプリケーションから同じことを行おうとすると、「DLL'python27'を読み込めません:指定されたモジュールが見つかりませんでした。(HRESULTからの例外:0x8007007E)」が表示されます。
winformsアプリケーションから機能しているコンソールアプリケーションを参照し、python.netを初期化するメソッドを呼び出すと、同じことが起こります。ビルド設定は、両方のプロジェクトのデフォルトです。
python27を実行可能フォルダーに直接配置することもできましたが、同じエラーが発生するため、両方のプロジェクトが任意のCPU用に構成されている場合でも、これは32ビットと64ビットの問題である可能性があります。