複雑すぎていると思う問題があります。
NSMutableArrayまたはNSMutableDictionaryのいずれかを作成する必要があります。以下のように、少なくとも2つのオブジェクトを追加します。
NSMutableArray *results = [[NSMutableArray alloc] init];
[results addObject: [[NSMutableArray alloc] initWithObjects: [NSNumber numberWithInteger:myValue01], @"valueLabel01", nil]];
これにより、必要な配列が得られますが、すべてのオブジェクトを追加した後、最初の列(整数-myValues)で配列を並べ替えることができる必要があります。キーがある場合の並べ替え方法は知っていますが、キーを追加する方法や、配列を並べ替える別の方法があるかどうかはわかりません。
後で配列にオブジェクトを追加する可能性があります。