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Struct のリストをシリアル化し、結果を DataTable に入れることに問題はありますか? DataTable は、最終的に XML に変換されて保存されます。DataTable はレガシーであり、他のものに置き換えることはできません。
私の知る限り、それには何の問題もありません。MSDN または他の場所でサイズ制限を見つけることができませんでした。ただし、リストと構造体のサイズによっては、メモリ内で一度にすべてを処理する必要がないように、リストの各オブジェクトをストリームに書きたいと思うでしょう。