問題はコントロールツリーのどこかにあると思います。詳細を投稿できますか?
期待どおりに機能するサンプルxamlコードを次に示します。
<Page xmlns="http://schemas.microsoft.com/winfx/2006/xaml/presentation" xmlns:x="http://schemas.microsoft.com/winfx/2006/xaml">
<Grid>
<Grid.Resources>
<XmlDataProvider x:Key="flickrdata" Source="http://api.flickr.com/services/feeds/photos_public.gne?tags=flower&lang=en-us&format=rss_200">
<XmlDataProvider.XmlNamespaceManager>
<XmlNamespaceMappingCollection>
<XmlNamespaceMapping Prefix="media" Uri="http://search.yahoo.com/mrss/"/>
</XmlNamespaceMappingCollection>
</XmlDataProvider.XmlNamespaceManager>
</XmlDataProvider>
<DataTemplate x:Key="itemTemplate">
<RadioButton GroupName="One">
<Image Width="75" Height="75" Source="{Binding Mode=OneWay, XPath=media:thumbnail/@url}"/>
</RadioButton>
</DataTemplate>
<ControlTemplate x:Key="controlTemplate" TargetType="{x:Type ItemsControl}">
<WrapPanel IsItemsHost="True" Orientation="Horizontal"/>
</ControlTemplate>
</Grid.Resources>
<ItemsControl
Width="375"
ItemsSource="{Binding Mode=Default, Source={StaticResource flickrdata}, XPath=/rss/channel/item}"
ItemTemplate="{StaticResource itemTemplate}"
Template="{StaticResource controlTemplate}">
</ItemsControl>
</Grid>
</Page>
PS:作業要素にグループ化するには、ラジオボタンの親が同じである必要があります(ItemsControlから生成された場合と同じように)