これがうまくいくはずだと確信していましたが、オペランドの欠落を引き起こしている問題が何であるかはわかりません。ループは正常に動作しているように見えますが、何らかの理由で _num 変数がインクリメントされていません。ここで set /a が期待どおりに機能していないようです。
@echo off
cls
cd \
cd /d D:\
set /a _num1=1
set /a _num=1
:LOOP
if exist D:\%_num%.zip (
set /a "%_num%+=%_num1%"
goto LOOP
)
echo "%_num%.zip"
pause
exit
@echo on