UIBarButtonItems の水平方向の配置は問題ありません。スペースを固定/柔軟なスペース アイテムで埋めるだけです。ただし、ツールバー項目を垂直方向に調整できないようです。UIToolbar には配置プロパティがなく、UIBarButtonItem にはフレームを設定する方法がありません。
これを行う必要があるのは、initWithImage を使用して作成されたカスタム アイコンと、initWithBarButtonSystemItem で作成された標準アイコンを組み合わせて使用しているためです。カスタム アイコンが適切に中央に配置されていないため (適切に中央に配置されているシステム アイコンに比べて上にオフセットされている)、ツールバーがぎこちなく見えます。